原创 西北工大
背景介绍
大气中co2浓度的增加导致严重的温室效应和全球变暖。由于co可以通过费托合成制备多种高附加值化学品， 因此热催化还原co2制备co（rwgs反应）是一种有效的实现碳封闭循环的策略。如前所述，rwgs反应为一吸热过程，高温（> 500 °c）有利于co2向co的转化，提高反应的选择性，但此时存在高耗能的问题。降低反应温度虽然可以减少能量消耗，但低的co2转化率以及副产物ch4的生成都限制了低温rwgs反应的发展。因此探究低温下具有高反应活性、高选择性以及高co2转化效率的催化剂成为rwgs反应领域研究的重点。。
成果简介
西北工业大学张和鹏教授团队以ni为掺杂剂，制备了一种高活性、高稳定性的ni掺杂ceo2催化剂（1.0-ni-ceo2），并将其用于低温催化逆水煤气反应的研究。结果显示，在300 ℃、质量空速为60000 ml·g−1·h−1时， co的选择性为100%，1.0-ni-ceo2单位质量ni的co生成速率可达1382 mmol·gni−1·h−1。dft计算和原位漫反射红外（drifts）结果表明，h2在1.0-ni-ceo2表面氧空位处发生异裂，形成ce3 -oh和ce-h物种，ni的掺杂大幅提高了ce-h物种的稳定性。co2优先与ce3 -oh发生作用形成碳酸氢盐，而ce-h物种释放的h-进一步将碳酸氢盐还原，经甲酸盐中间体最终生成co。本工作的新发现为进一步深入了解rwgs反应机理奠定基础，同时也为设计经济、高效和稳定的低温 rwgs反应催化剂提供了一种新的思路。