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同位素是指具有相同原子序数但质量数(或中子数)不同的核素。根据物理特性不同,同位素可分成放射性同位素和稳定性同位素。同位素的发现使人们对原子结构有了更深刻的认识,并且同位素在核技术、医疗、农业等领域中都有着无可置疑的独特作用。其中,氘(d)作为氢的重要稳定同位素,由其组成的水分子被称为“重水”。重水(d2o)不仅可以用于生产裂变核武器中所使用的核素,而且也是热核聚变的主要原料,同时氘在医疗和基础科研领域也有着广泛的应用,是国防科技和核能工业的重要战略物资,因此重水对于国民经济和国家安全而言有着不可替代的作用。然而,本土重水的制备方式存在成本高昂以及流程复杂的缺陷,同时在瞬息万变的国际环境下对进口重水及国外技术的依赖等原因都说明了,我们亟需发展一种更为先进的重水生产技术以保证核武器、核工业、医疗与科研等领域的发展,以此来破解高效生产重水的卡脖子难题。近日,兰州大学稀有同位素前沿科学中心的陈熙萌、李湛团队开发了一种流程简单、低成本、高效率的真空抽滤策略制备了一种高选择性低能耗的宏观异质结膜。
通过前期基于石墨烯材料的构筑以及在分离分析应用的探究,兰州大学稀有同位素前沿科学中心陈熙萌、李湛研究团队将一种具有“火山口状”孔隙的多孔石墨烯(pg)纳米片夹在两层go膜之间,制备出具有宏观异质结构的go/pg/go膜,并在常温常压下实现对d2o的高选择性筛分。其中,以具有丰富孔隙的pg为筛分单元、go膜为流量调节单元,利用go的层间π-π相互作用力将具有丰富筛分位点的pg在外压的作用下合成一种稳定的类书本状多层堆积膜,能够有效调节溶液在膜层间的流动速度,以便增加氚水分子与pg层间选择性作用位点接触几率,进而实现氢氚水分子之间的选择性高效分离。将该膜用于d2o/h2o分离后,表现出97.02%的重水截留率,以及超高的分离因子(sfd2o/h2o = 35.2),以及优异的可逆性、超低能耗和长期稳定性,分离能耗仅为3.6 gj/kg,综合分离性能远超现有技术。通过一系列机理探究试验及相关计算后发现,go/pg/go膜优异的分离性能归因于:在d2o和h2o粘度不同的前提下d2o和h2o不同的核量子效应和同位素交换造成了优异的重水选择性筛分性能。此外,利用简单的分离设备仅通过一级分离就可以成功将天然水中的d2o浓度从0.013%富集到0.059%。因此,这种低能耗、绿色环保、简单快速的膜分离技术有效解决了氢同位素分离的技术瓶颈,推动了h/d分离产业的发展,并具有大规模工业生产和富集重水的潜力。该工作首次将负压膜分离技术引入了同位素分离领域,摆脱了现有分离技术中必需的超低温条件和复杂设备,无添加剂和危险有害物质的引入,极具工业化应用潜力。此外该技术具有自主知识产权,其大规模应用必将打破国外对于我国氢同位素分离的技术封锁,解决重水生产中的重大“卡脖子”问题。
这一成果近日发表于advanced materials 上,博士生梁晶、副教授张鑫为本工作共同一作,兰州大学稀有同位前沿科学中心的李湛研究员、陈熙萌教授为通讯作者,研究工作得到了国家自然科学基金的支持。兰州大学稀有同位素前沿科学中心成立于2020年5月,是集聚学校核学、化学、物理等学科特色与优势,新成立的实体性研究机构,由严纯华院士担任中心主任、首席科学家。中心面向核科学前沿,瞄准稀有同位素高效安全利用领域重大科学问题,开展基础性、前瞻性、多学科交叉融合的创新研究。